ABO3型鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體合成示意圖
鈣鈦礦是一種具有三元結構，其在超導體，太陽能電池和催化領域等諸多領域的研究依然是當下的熱門課題。其中ABO3型鈣鈦礦氧化物可以催化很多重要的反應，比如一氧化碳氧化，二氧化碳還原以及電催化裂解水，進而可以推動空氣凈化，可再生能源以及燃料電池等領域的發(fā)展。
同時，ABX3型鈣鈦礦鹵化物在光電領域包括太陽能電池，發(fā)光二極管以及光催化領域大放異彩。在以往的工作中，鈣鈦礦氧化物和鹵化物各自可以通過在A，B位點組合不同的金屬離子甚至有機離子來調節(jié)電子結構，進而獲得性能的提高。
鈣鈦礦氧化物和鹵化物之間從合成到應用，一直存在著鴻溝。鈣鈦礦氧化物-鹵化物固溶體可以整合兩大類鈣鈦礦的優(yōu)勢，同時實現A，B，O和X位點的多離子摻雜，來超越傳統鈣鈦礦的性能。然而由于差異巨大的形成能，鈣鈦礦氧化物與鹵化物很難通過傳統的合成方法整合在一起。
實現了鈣鈦礦氧化物-鹵化物固溶體的合成，并展示了氧化物-鹵化物固溶體作為電催化劑的優(yōu)勢。
圖1. 鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體合成示意圖。
機械化學合成具有超高熵值的鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體
在機械合成過程中可以避免溶劑的使用以及長時間高溫的過程，通過機械球磨來提供短程原位的能量促進離子擴散，進而實現鈣鈦礦氧化物與熱不穩(wěn)定鹵化物的整合。
通過X 射線能譜元素分布圖和X射線粉末衍射峰可以證明，在鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體中來自鈣鈦礦氧化物和氟化物的元素均勻地分布并形成了均一的結晶相。
當使用高熵鈣鈦礦氧化物和高熵鈣鈦礦氟化物作為原料時，可以獲得超高熵值（4.37R，R代表氣體常數8.314 J mol?1 K?1）的高熵鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體。
圖2. a) 高熵鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體X射線粉末衍射圖；b)掃描電鏡X射線能譜元素分布圖；c) 高熵鈣鈦礦氧化物，氟化物以及固溶體中金屬含量分布。
圖2. a) 高熵鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體X射線粉末衍射圖；b)掃描電鏡X射線能譜元素分布圖；c) 高熵鈣鈦礦氧化物，氟化物以及固溶體中金屬含量分布。
圖3. 鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體與鈣鈦礦氧化物的電解水析氧催化活性對比。
此工作通過機械化學的方法實現了鈣鈦礦氧化物-氟化物固溶體的合成。所得到的固溶體同時具有多元素和多價態(tài)的高度混合，均勻的元素分布和單相晶體結構，以及超高形成熵。
本文中研究了代表性的鈣鈦礦氧化物和氟化物的整合來實現電催化析氧活性的提高，而隨著鈣鈦礦氧化物和鹵化物的快速發(fā)展，這種普適性的固溶體合成策略可以在大量的鈣鈦礦氧化物和鹵化物中靈活的選擇合理的組合，進而實現鈣鈦礦性能的進一步突破。
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| CH(CH3)2CH2NH3Cl （i-BACl） | 異丁基氯化銨 | 5041-09-08 |
| CH(CH3)2CH2NH3Br （i-BABr） | 異丁基溴化銨 | 74098-36-5 |
| CH(CH3)2CH2NH3I（i-BAI） | 異丁基碘化銨 | 205508-75-4 |
| C(CH3)3NH3Cl（t-BACl） | 叔丁基氯化銨 | 10017-37-5 |
| C(CH3)3NH3Br（t-BABr） | 叔丁基溴化銨 | 60469-70-7 |
| C(CH3)3NH3I（t-BAI） | 叔丁基碘化銨 | 39557-45-4 |
| C4H14N2Br2(BDADBr) | 1,4-丁二胺氫溴酸鹽 | 18773-04-1 |
| C4H14N2I2(BDADI) | 1,4-丁二胺氫碘酸鹽 | 916849-52-0 |
| (CH2CH2NH3Cl)2BDADCl | 1,4-丁二胺氫氯酸鹽 | 333-93-7 |
| C6H16NBr(HABr) | 己胺氫溴酸鹽 | 7334-95-4 |
| C6H16NI(HAI) | 己胺氫碘酸鹽 | 54285-91-5 |
| C6H18N2Br2(HDADBr) | 1,6-己二胺氫溴酸鹽 | 24731-81-5 |
| C6H18N2I2(HDADI) | 1,6-己二胺氫碘酸鹽 | 20208-23-5 |
| C8H20ClN(OACl) | 辛基氯化胺 | 1838-08-0 |
| C8H20BrN(OABr) | 辛基溴化胺 | 14846-47-0 |
| C8H20IN(OAI) | 辛基碘化胺 | 60734-63-6 |
| C8H12Br2N2（ODADBr） | 1,8-辛二胺氫溴酸鹽 | 92050-17-4 |
| C8H22I2N2（ODADI） | 1,8-辛二胺氫碘酸鹽 | 2044283-92-1 |
| C6H8NBr(PhABr) | 苯基溴化銨 | 542-11-0 |
| C6H5NH3I（PhAI） | 苯基碘化胺 | 45497-73-2 |
| C6H5CH2NH3Cl（PMACl） | 苯甲基氯化胺 | 3287-99-8 |
| C6H5CH2NH3Br（PMABr） | 苯甲基溴化胺 | 37488-40-7 |
| C6H5CH2NH3I（PMAI） | 苯甲基碘化胺 | 45579-91-7 |
| C6H10N2Br2(PhDADBr) | 1,4-苯二胺氫溴酸鹽 | 116469-01-3 |
| C6H10N2I2(PhDADI) | 1,4-苯二胺氫碘酸鹽 | 116469-02-4 |
| mPhDADI | 間苯二胺碘 | |
| oPhDADI | 鄰苯二胺碘 | |
| C6H4(CH2NH3Br)2 （PhDMADBr） | 1,4-苯二甲胺溴 | 1294005-02-9 |
| C6H4(CH2NH3I)2 （PhDMADI） | 1,4-苯二甲胺碘 | 2304829-65-8 |
| C6H5CH2CH2NH3Cl （PEACl） | 苯乙基氯化胺 | 156-28-5 |
| C6H5CH2CH2NH3Br （PEABr） | 苯乙基溴化胺 | 53916-94-2 |
| C6H5CH2CH2NH3I（PEAI） | 苯乙基碘化胺 | 151059-43-7 |
| PPABr | 苯丙基溴化胺 | 120375-53-3 |
| PPAI | 苯丙基碘化胺 | NA |
| C10H16ClN（PhBACl） | 苯丁基氯化銨 | 30684-06-1 |
| C10H16BrN（PhBABr） | 苯丁基溴化銨 | 120375-52-2 |
| C10H16IN(PhBAI) | 苯丁基碘化銨 | NA |
| NH2C(=NH)NH1.HCl(GACl) | 胍基氫氯酸鹽 | 1950-01-01 |
| NH2C(=NH)NH2.HBr(GABr) | 胍基氫溴酸鹽 | 19244-98-5 |
| NH2C(=NH)NH2.HI(GAI) | 胍基氫碘酸鹽 | 19227-70-4 |
| CH3(CH2)11NH3Cl（十二胺 氯） | 十二烷基氯化胺 | 929-73-7 |
| CH3(CH2)11NH3Br（十二胺 溴） | 十二烷基溴化胺 | 26204-55-7 |
| CH3(CH2)11NH3I（十二胺 碘） | 十二烷基碘化胺 | 34099-97-3 |
| OAmCl（油胺氯） | 9-十八烯基氯化胺 | 41130-29-4 |
| OAmBr（油胺溴） | 9-十八烯基溴化胺 | 2024602-96-6 |
| OAmI（油胺碘） | 9-十八烯基碘化胺 | 1802520-56-4 |
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Al3+摻雜濃度對CaTiO3:Eu3+熒光粉
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