硅納米線(SiNWs)表面銀納米粒子改性原理介紹 

硅納米線已開始在邏輯門和計(jì)數(shù)器、納米傳感器、場(chǎng)發(fā)射器件等領(lǐng)域取得了一定的應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)室大量制備的硅納米線直徑一般都在 20nm 左右，受小尺寸效應(yīng)影響，表面原子比例隨直徑的減少急劇增大引起其性質(zhì)的變化，由于硅納米線表面原 子存在大量未飽和鍵，具有很強(qiáng)的表面活性，現(xiàn)已開始對(duì)其進(jìn)行表面改性研究。當(dāng)適當(dāng)?shù)貙?duì)硅納 米線表面進(jìn)行其它元素修飾時(shí)，硅納米線的物理、化學(xué)性質(zhì)得到進(jìn)一步的改進(jìn)，能夠廣泛應(yīng)用于 納米器件中。本文對(duì)硅納米線的表面改性影響其物理、化學(xué)性質(zhì)的改進(jìn)，以及改性的一些原理， 硅納米線表面改性后的應(yīng)用研究進(jìn)行介紹。

硅納米線表面銀納米粒子改性

Sun 等報(bào)道了采用激光燒蝕法制備硅納米線，再用氫氟酸腐蝕表面 SiO2 層后，硅納 米線表面被氫鈍化，硅納米線在用去離子水沖洗烘干后浸入硝酸銀溶液 30s 后，通過透射電子顯微鏡(TEM)可以看到硅納米線表面沉積了一層單質(zhì)銀(如圖 2 所示)。研究表明用氫氟酸處理硅納米線后，由于硅原子和氫原子的相互作用，納米線表面生成了硅氫化合物。在硝酸銀溶液中，Si― H 鍵和銀離子相作用參與化學(xué)反應(yīng)，并有 H2、單質(zhì)銀、SiO2 等產(chǎn)物生成。研究者認(rèn)為反應(yīng)過程與多孔硅和貴金屬離子的反應(yīng)相類似，其原理如下。

(1)銀離子被硅納米線表面的氫化物還原成單質(zhì)銀

Ag+ (aq) + 4Si―H(表面)→Ag(s) + H2(g)+4Si(表面) + 2H+ (aq)

(2)由于溶液中水的存在還進(jìn)行了進(jìn)一步的化學(xué)反應(yīng)，銀離子被進(jìn)一步的還原并沉積在硅納

米線外表面，同時(shí)溶液呈酸性

Ag+ (aq) + Si(表面) + 2H2O(aq) →Ag(s) + H2(g)+SiO2 + 2H+ (aq)

Sun 等[14]還對(duì)表面改性后的硅納米線進(jìn)行 X 射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜(XAFS)測(cè)量。通過XAFS的探測(cè)能確認(rèn)銀究竟是存在于硅納米線的外表面還是存在于晶核及其化合物中，這是因?yàn)榭傠娮赢a(chǎn)額譜(TEY)收集的是電子信號(hào)，是從樣品表面發(fā)出的，而熒光產(chǎn)額譜(FLY)收集的是聲子信號(hào)， 從樣品的內(nèi)部發(fā)出。Si和Ag的 XAFS 研究提供了硅納米線中Si和Ag的相互關(guān)系。

圖 3 是對(duì)硅 納米線(直徑為 25nm)用 10%HF 處理表面氧化層后置于10-4mol/L 的硝酸銀溶液中得到 Si 的 K 邊XAFS 波譜簡(jiǎn)圖，其中的插圖是硅納米線的 X 射線近邊結(jié)構(gòu)光譜(XANES)；從圖 3(a)TEY 光譜 中可以看到未經(jīng) HF 處理的硅納米線的硅氧峰(1848eV)很明顯，并且 Si―O 峰比 Si―Si 峰弱，說明僅僅是樣品表面參與了化學(xué)反應(yīng)。經(jīng) HF 處理后硅氧峰(1848eV)消失，同時(shí)曲線的上升邊斜率變得平緩說明氫在化學(xué)反應(yīng)中起到了化學(xué)取代作用。當(dāng)硅納米線浸于硝酸銀溶液中，圖 3(a)中插圖 XANES 譜線顯示氧信號(hào)明顯加強(qiáng)(共振線在 1853eV)，表明由于具有還原性的 Ag+ 和硅納米線的表面作用使其表面再次氧化,并且被Ag+ 再次氧化的硅納米線的氧化層比未經(jīng)HF處理的硅納米線要��；從圖 3(b)FLY 光譜中可以看到在整個(gè)過程中硅納米線的內(nèi)核一直保持單晶硅結(jié)構(gòu)，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)并未受化學(xué)反應(yīng)的影響，這說明 Ag+ 僅僅是和硅納米線的表面作用。

圖 4 是通過對(duì)產(chǎn)品Ag 的 L3,2 邊 TEY 進(jìn)行進(jìn)一步分析，Ag 的 L3,2 邊 XANES 光譜是從內(nèi)核的 2P3/2、2Py2的電子向高于費(fèi)米能級(jí)的未占據(jù)的 d 和 s 軌道躍遷，從圖中可以看到硅納米線表面銀是面心立方晶體，這就充分說明了硅納米線的表面沉積的是單質(zhì)金屬銀，而硅納米線的內(nèi)部結(jié)構(gòu)并未受溶液中的 Ag+ 影響。

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以上資料來自文獻(xiàn)匯編

pg電子官方生物小編zhn2021.02.25