氫氟酸不完全蝕刻塊狀Mxene-Ti2CTx的室溫儲氫機理

通過氫氟酸不完全蝕刻Mxene開發(fā)了一種高容量的室溫儲氫材料---塊狀Ti2CTx (T為官能團)。該材料在室溫和相對安全的60 bar壓力下儲存8.8 wt%的氫氣，幾乎是已報道的相同壓力下的較高儲氫能力的兩倍！即使在大氣環(huán)境下（25℃，1 bar），塊狀Ti2CTx仍然能夠保留約4wt%的氫氣。值得一提的是，Ti2CTx材料中的儲氫是穩(wěn)定且高度可逆的，氫氣的釋放可以在低于95℃的溫度下通過壓力調(diào)控。

圖文詳情

一、Ti2CTx的制備及其結(jié)構(gòu)表征

要點一：形貌結(jié)構(gòu)表征顯示，不完全蝕刻后的Ti2CTx納米片呈現(xiàn)多層結(jié)構(gòu)，且片層的層間距從6.8逐漸增加到9.0 ?。在殘留Al原子的區(qū)域附近層間距離很窄，而插入了官能團（-F）的區(qū)域發(fā)生了層間膨脹，對應的層間距為6.8-8.7 ?。

要點二：XPS表征顯示，Ti2CTx納米片中殘留的Al含量（保持較佳層間距離）約為2.64 at%，且表面官能團主要為-F。

要點三：由于具有較小的層間距（約7 ?），兩個相鄰的Ti2CTx納米片會產(chǎn)生納米泵效應，從而可以將H2吸入塊狀Ti2CTx中。

圖1：Ti2CTx的結(jié)構(gòu)表征。

Ti2CTx的儲氫及氫氣釋放能力

要點一：氫吸附等溫曲線結(jié)果顯示，塊狀Ti2CTx在室溫和60 bar壓力下可以吸收8.8wt％的H2，幾乎是先前報道的較高性能的兩倍，體積儲氫容量也高達96.4 kg H2 m-3。 據(jù)悉，Ti2CTx的重量和體積儲氫容量甚至超過美國能源部（DOE）2020指標，即6.5％wt％和40 kg H2 m-3。

要點二：同時，Ti2CTx還表現(xiàn)出高度可逆的儲氫釋氫能力和良好的循環(huán)性，可以在幾秒鐘內(nèi)釋放80–85％吸收的H2，并在95 C和0.5–0.7 bar下10–20 min內(nèi)完全釋放殘留的H2。

要點三：氫氣的釋放可以通過溫度和壓力進行調(diào)控。有趣的是，將操作環(huán)境從50 bar切換到大氣環(huán)境（1bar）后，氫化的Ti2CTx仍然能夠保留大約4wt%的H2。

圖2：Ti2CTx的儲氫釋氫及循環(huán)性能表征

Ti2CTx中儲氫的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)

要點一：通過控制刻蝕程度，研究人員制備了具有不同層間距離的Ti2CTx。研究結(jié)果表明，H2的存儲容量隨著層間距離的增加而降低。

未完全腐蝕的Ti2CTx的層間距較小，約為6.8 ?，具有8.43 wt％的較高儲氫量。而完全腐蝕的L-Ti3C2Tx層間距為13.5 ?，其對H2的吸附量僅有0.44 wt％。這表明層間距是影響納米泵效應的關(guān)鍵因素，且窄的層間距離對于將氫捕獲在層間空間來說是至關(guān)重要的。

要點二：為了揭示官能團的作用，研究人員制備了不含–F和/或O的Ti2CTx進行比較。結(jié)果表明，Ti2CTx中穩(wěn)定且可逆的儲氫能力歸功于–F官能團，而含O的基團主要負責提供不可逆的容量。

圖3：Ti2CTx中儲氫的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)

Ti2CTx的H2存儲機制

研究人員進一步通過DFT計算和實驗表征推導了Ti2CTx室溫儲氫機理：

氫對Ti原子的化學吸附較弱，所存儲的氫僅吸附在Ti2CTx表面，而不是摻雜到Ti2CTx片晶格中。窄的層間距離和–F官能團誘導了納米泵效應輔助的弱化學吸附，使得氫氣和Ti2CTx之間產(chǎn)生了適當?shù)南嗷プ饔�，從而使塊狀Ti2CTx的層間空間在接近大氣環(huán)境的條件下能夠可逆存儲高容量的氫氣。

圖4：實驗和理論計算探究Ti2CTx的室溫儲氫機理

總之，這種儲氫機理為未來開發(fā)實用的室溫高性能儲氫材料提供了新的策略。此外，研究人員該策略也適用于其他納米材料，尤其是具有大量亞納米孔結(jié)構(gòu)和可化學修飾內(nèi)表面的納米材料。

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