利用水熱反應(yīng)合成法以及硫化熱處理制備了硫摻雜的三氧化二鐵納米線陣列（S-Fe2O3 NWAs），通過(guò)**性原理計(jì)算表明，在Fe2O3進(jìn)行硫摻雜可以**地將帶隙從2.34eV減小到1.18 eV，從而提高電子電導(dǎo)率。以S-Fe2O3NWAs為負(fù)極和鋅-鎳-鈷氧化物/氫氧化鎳核殼(ZNCO@Ni(OH)2 NWAs)為正極成功組裝了可穿戴的水系可充電鎳鈷-鐵（NiCo-Fe）電池。該纖維狀電池?fù)碛?/span>1.05 V的放電平臺(tái)以及0.45 mAh cm-2比容量。

1）采用簡(jiǎn)單的水熱生長(zhǎng)以及硫化熱處理，在碳納米管纖維 (CNTF)上原位生長(zhǎng)S- Fe2O3NWAs，作為鎳鈷鐵電池的負(fù)極，其電流密度為4 mA cm-2時(shí)的容量為0.81 mAh cm-2，幾乎是原始Fe2O3NWAs/CNTF電極的7倍。

2）**性原理計(jì)算表明，Fe2O3進(jìn)行硫摻雜可以將帶隙從2.34 eV顯著減小到1.18 eV，從而增強(qiáng)電子電導(dǎo)率。

3）組裝好的纖維狀NiCo-Fe電池具有0.45 mAh cm-2的高容量和67.32 mWh cm-3的能量密度，優(yōu)于大多數(shù)之前報(bào)道纖維狀水系電池。

4）準(zhǔn)固態(tài)纖維狀NiCo-Fe電池具有出色的柔韌性，機(jī)械穩(wěn)定性，其比容量在不同的彎曲角度下可保持基本不變。

圖1a展示了通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱生長(zhǎng)和硫化合成的S-Fe2O3NWAs/CNTF負(fù)極的制備過(guò)程.圖1b-c中的SEM圖像顯示，CNTF的整個(gè)表面均勻且密集地覆蓋有S-Fe2O3 NWAs。圖1d所示的能量色散光譜結(jié)果表明，Fe:O:S的原子比為2：2.43：0.29，這意味著O原子被S原子部分取代。根據(jù)圖1e中的SAED衍射信號(hào)以及圖1f的EDS圖像判斷，S-Fe2O3 NWAs具有晶體性質(zhì)以及鐵，氧，硫等均勻分布在碳納米管基底的表面（圖1f）。HRTEM圖像顯示晶面間距為0.269nm對(duì)應(yīng)于Fe2O3的(104)平面。

圖1 (a) S-Fe2O3NWAs/CNTF負(fù)極的制備過(guò)程。(b-c) 不同倍數(shù)下的S-Fe2O3NWAs/CNTF的SEM圖像。（d）S-Fe2O3 NWs的EDS光譜和 (e) SAED圖。(f) S-Fe2O3NW的TEM圖像和相應(yīng)的EDS元素映射。(g) S-Fe2O3 NWAs的HRTEM圖像。

圖2a展示了S-Fe2O3模型，該模型以Fe2O3中兩個(gè)O原子替換為S原子而構(gòu)建的。圖2b表示原始的Fe2O3是帶隙為2.34 eV的半導(dǎo)體，而在S摻雜后，帶隙急劇減小至1.18 eV。原始Fe2O3（圖3c）和S-Fe2O3（圖3d）的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)一步支持了這種現(xiàn)象。圖2e進(jìn)一步驗(yàn)證S-Fe2O3 NWAs/CNTF電極的電荷轉(zhuǎn)移電阻值（5.83Ω）低于Fe2O3NWAs/CNTF電極的轉(zhuǎn)移電阻低的1.52倍（等于14.71Ω），表明Fe2O3通過(guò)S摻雜，遷移動(dòng)力學(xué)大大增強(qiáng)。圖3f比較了Fe2O3 NWAs/CNTF和S-Fe2O3 NWAs/CNTFs在0至-1.4 V電壓范圍內(nèi)的循環(huán)伏安圖，S-Fe2O3NWAs/CNTF電極比原始的CNTF和Fe2O3NWAs/CNTFs電極的CV曲線的面積更大，氧化還原峰強(qiáng)度更高。

圖2 (a) 6% S-Fe2O3的原子結(jié)構(gòu)。(b)原始Fe2O3和S-Fe2O3的態(tài)密度計(jì)算值。(c) 原始Fe2O3和 (d)S-Fe2O3的能帶結(jié)構(gòu)。(e)S- Fe2O3和Fe2O3阻抗圖和擬合的等效電路。(f) S-Fe2O3, Fe2O3和初始CNTF的電極在10 mV s-1掃描速率下的CV。

為了組裝NiCo-Fe電池，如圖3a所示，將包覆PVA-KOH凝膠電解質(zhì)的S-Fe2O3 NWAs/CNTF和ZNCO@Ni(OH)2NWAs/CNTF電極捻成纏繞結(jié)構(gòu)的混合線。S-Fe2O3/CNTF負(fù)極和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF正極的循環(huán)伏安曲線如圖3b所示，其中電壓窗口S- Fe2O3電極和ZNCO@Ni(OH)2NWAs/CNTF分別為-1.4~0 V和0~0.5 V。在0~1.6 V范圍內(nèi)以各種掃描速率測(cè)量的纖維狀NiCo-Fe電池的循環(huán)伏安曲線顯示出一對(duì)明顯的強(qiáng)氧化還原峰（圖3c）。當(dāng)掃描速率增加時(shí)，CV曲線的形狀保持良好，除了峰值位置略有變化外，沒(méi)有明顯的變形，這表明組裝后的器件具有良好的穩(wěn)定性。纖維狀NiCo-Fe電池在不同電流密度下的恒流充放電曲線在1.37 V和1.02 V時(shí)顯示出兩個(gè)明顯的特征平臺(tái)（圖3d）。在2 mA cm-2時(shí)達(dá)到了0.46 mAh cm-2的超高比容量。在10 mA cm-2的高電流密度下，比容量可以保持68.9％（0.31 mAh cm-2）。Ragone圖（圖3e）展示了我們的纖維狀NiCo-Fe電池的能量密度和功率密度高于最近報(bào)道的纖維狀水系可充電電池。柔性測(cè)試表明組裝的纖維狀NiCo-Fe電池的具有**的機(jī)械柔性（圖3f）。如圖3g-3h所示，兩個(gè)NiCo-Fe電池串聯(lián)工作電壓加倍和并聯(lián)時(shí)放電容量加倍。同時(shí)，充放電曲線保持相同的初始形狀，證明集成器件可以穩(wěn)定的工作。如圖6i所示，紅光二極管（LED）可以被兩個(gè)串聯(lián)的纖維狀NiCo-Fe電池點(diǎn)亮，進(jìn)一步證實(shí)了組裝的NiCo-Fe電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖3 (a) 纖維狀水系NiCo-Fe電池的示意圖。(b) S-Fe2O3NWAs/CNTF的負(fù)極和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF的正極的循環(huán)伏安曲線。(c) 纖維狀NiCo-Fe電池的循環(huán)伏安曲線和 (d) 恒流充放電曲線。(e) 纖維狀NiCo-Fe電池Ragone圖。(f) 彎曲為0?、45?、90?、135?和180?的纖維狀NiCo-Fe電池的恒流充放電曲線。兩根纖維狀NiCo-Fe電池的恒流充放電曲線串聯(lián)連接(g)和(h)并聯(lián)。(i) 兩個(gè)串聯(lián)的纖維狀NiCo-Fe電池可以點(diǎn)亮紅光LED。

通過(guò)硫摻雜可導(dǎo)致Fe2O3帶隙減小和電導(dǎo)率提高，因此，S-Fe2O3的容量，循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能都得到了**的提升，使其成為水系鎳鐵電池的理想負(fù)極材料。如實(shí)驗(yàn)結(jié)果所示，該S-Fe2O3 NWAs/CNTF電極在4mA cm-2處的面積容量為0.81 mAh cm-2，這是原始Fe2O3面積比容量的近七倍。此外，使用S-Fe2O3NWAs/CNTF負(fù)極和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF正極組裝了具有穩(wěn)定工作電壓的纖維狀NiCo-Fe電池，該器件表現(xiàn)出高的比容量（電池容量等于0.46 mAh cm-2）和體積能量密度（等于67.32 mWh cm-3），大大優(yōu)于最近報(bào)道的大多數(shù)水性充電電池。此外，纖維狀NiCo-Fe電池顯示出良好的柔韌性，在不同的彎曲角度下容量損失可忽略不計(jì)。這項(xiàng)工作為下一代可穿戴鎳鐵電池鐵基負(fù)極的設(shè)計(jì)提供了新的方向，也將進(jìn)一步推動(dòng)柔性儲(chǔ)能技術(shù)的發(fā)展。

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