多壁碳管擔載MOF金屬骨架材料衍生碳基電催化劑(圖文解說)

一種以多壁碳管為骨架擔載的一種穩(wěn)定且低成本的沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料的復合物，為后期碳化和氨處理調(diào)控氮含量和種類提供前驅(qū)體。通過調(diào)節(jié)碳材料表面的含氧官能化和MOF水熱生長條件，使得高載量的MOF(比如ZIF-8, MIL-53)均勻生長和分散在碳納米管表面, 用于電催化，氣體吸附和共混氣體膜分離中。

碳基電催化劑具有類似葡萄串的三維結(jié)構(gòu)。通過調(diào)控碳納米管表面官能化和水熱條件下與MOF前驅(qū)體比例，在多壁碳納米管上原位生長的ZIF-8尺寸可控制在50納米以下，且可均與控制分布在碳管外表面， 盡可能消除單獨生長的ZIF。

該研究保證在前期材料結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上進一步調(diào)節(jié)材料比表面（739  m2/g）和氮的含量 （5.4%，其中吡啶氮2.47%），增加ORR反應(yīng)活性點位。同時通過高溫原位氣化和弱酸清洗移除MOF結(jié)構(gòu)中的鋅在碳管表面負載的氮摻雜碳層引入多孔結(jié)構(gòu)。以碳管為骨架形成的大孔結(jié)構(gòu)也有利于氧還原過程的傳質(zhì)。石墨化碳管基底被用于提高MOF碳化得到的多孔碳層的穩(wěn)定性和催化劑的電子傳輸能力。

受益于多孔碳層中高吡啶型氮含量和碳納米管基底提供的良好化學穩(wěn)定性及電子傳輸性能，所制備的催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)于貴金屬鉑的ORR催化活性和穩(wěn)定性。在0.1摩爾氧飽和氫氧化鉀溶液中，材料的半波點位為0.899V比40%碳擔載鉑的對比樣品提高18mV。Tafel斜率為46 mV dec-1 也低于40%碳擔載鉑的60 mV dec-1.同時材料的電子轉(zhuǎn)移數(shù)接近4，也說明得到此種構(gòu)型材料的高活性。

〖圖文導讀〗

圖1.以多壁碳管擔載MOF為前驅(qū)體來合成氮摻雜碳基催化劑的實驗路線

圖2. (a)原位生長的ZIF-8/CNT復合物； (b, c) ZIF-8/CNT熱解碳化后的微觀形貌

圖3.(a)所得N-ZCNT材料XPS圖譜； (b) XPS中N1s的氮類型分峰分析

圖4.所得材料與40wt%碳擔載鉑在0.1MKOH中ORR催化活性和穩(wěn)定性的比較

（a）玻璃碳（GC） - 負載薄膜N-ZCNT（0.72mg催化劑cm-2）和40wt％Pt / C電催化劑（80μgPtcm-2）在1600rpm下在O2飽和的0.1M KOH中的ORR電流密度 在5mV s-1下：

（b）通過相應(yīng)的旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極數(shù)據(jù)的質(zhì)量傳輸校正得到的N-ZCNT和Pt / C的塔菲爾圖

（c）過氧化物產(chǎn)率（H2O2，實線）和電子轉(zhuǎn)移數(shù)（n，虛線）

（d）在引入甲醇之前和之后，在氧氣飽和的0.1M KOH（1600rpm）中，在N-ZCNT和Pt / C電極上的0.95V的計時電流響應(yīng)

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