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          一種通過(guò)形狀匹配π-π堆積提高氫鍵有機(jī)框架穩(wěn)定性的策略
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2021-09-08     作者：zhn   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						

          研究亮點(diǎn)：
          1. 設(shè)計(jì)合成了超穩(wěn)定介孔氫鍵有機(jī)骨架。
          2. “形狀匹配”疊加避免了交錯(cuò)疊加，將孔徑擴(kuò)大到3nm，“形狀匹配”的堆積提高了HOF材料的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。
          3. 將HOF-102制備成用于芥子氣模擬降解的纖維復(fù)合材料。
           氫鍵有機(jī)框架
          近年來(lái)，氫鍵有機(jī)框架（Hydrogen-bonded organic frameworks, 簡(jiǎn)稱HOF）作為一種易于制備的新興多孔材料在氣體儲(chǔ)存，手性分離，質(zhì)子傳導(dǎo)，化學(xué)傳感和催化領(lǐng)域引起得很大關(guān)注。然而，由于HOF材料通過(guò)氫鍵這種弱相互作用構(gòu)建起來(lái)，其穩(wěn)定性較差的缺點(diǎn)嚴(yán)重影響實(shí)際應(yīng)用。
          有課題組開(kāi)發(fā)了一種通過(guò)形狀匹配π-π堆積提高氫鍵有機(jī)框架穩(wěn)定性的策略。

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          圖1. HOFs的化學(xué)結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)。
           
          要點(diǎn)1：氫鍵自組裝和形狀匹配π-π堆積
          作者設(shè)計(jì)合成了三種HOF前驅(qū)體：四甲酸芘，四苯甲酸酸笓和四萘甲酸笓，隨后利用簡(jiǎn)單的快速沉淀法合成三種相同構(gòu)型的HOF (HOF-100, HOF-101,HOF-102)。該系列HOF以芘環(huán)作為π-π堆積中心，通過(guò)增加和延長(zhǎng)匹配的π-π堆積側(cè)臂的方法來(lái)提高穩(wěn)定性，并且**地增加了材料的孔隙率和比表面積。通過(guò)DFT計(jì)算，HOF雙聚體的π-π堆積結(jié)合能從?53.4kJ/mol (HOF-100) 提高到?137kJ/mol （HOF-101）和?208 kJ/mol （HOF-102）。后兩者的π-π堆積的鍵能甚至超過(guò)了氫鍵鍵能(?99.4kJ/mol)。與此同時(shí)，材料的BET比表面積從900 m2 /g （HOF-100）,提高到了 2,100m2 /g （HOF-101）和2,500 m2 /g （ HOF-102）。其中HOF-102的孔隙率達(dá)到1.3 cm3/g，處于同類材料的高水平。
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          圖2. HOFs熱穩(wěn)定性試驗(yàn)。
          材料的穩(wěn)定性表征
          作者發(fā)現(xiàn)隨著形狀匹配π-π堆積面積的增加，材料的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性獲得將**的提升。經(jīng)過(guò)200oC熱處理，HOF-102的氮?dú)馕搅恐唤档土?3%，而HOF-101和HOF-100分別降低了67%和84%。同時(shí)，HOF-102在嚴(yán)苛化學(xué)環(huán)境下呈現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。例如，經(jīng)過(guò)沸水處理24h, 氮?dú)馕搅繋缀鯖](méi)有明顯降低。
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          圖3. 化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試。
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          圖4. HOF/纖維復(fù)合材料的制備及光化學(xué)催化。
          要點(diǎn)3：制備HOF/纖維復(fù)合材料及在光催化降解芥子氣模擬物的應(yīng)用
          鑒于HOF-102的優(yōu)越化學(xué)穩(wěn)定性和孔隙率，作者研究了該材料用于染料（陽(yáng)離子亞甲基藍(lán)和陰離子試鹵靈鈉）的水相吸附和酶（Cytochrome c）的封裝。材料表現(xiàn)出極快的吸附速率和可再生性，顯示出其在污水治理和生物化學(xué)上的潛在價(jià)值。
          與此同時(shí)，作者采用簡(jiǎn)單的溶液加工法把HOF-102納米顆粒涂布到棉纖維上構(gòu)成復(fù)合材料。作為一種易于使用和回收的異相催化劑，該復(fù)合材料可以快速催化芥子氣模擬物的氧化降解，并且在三個(gè)催化周期內(nèi)沒(méi)有明顯催化效率的降低。
          小結(jié)
          這項(xiàng)工作為穩(wěn)定HOF材料的合理設(shè)計(jì)和相關(guān)復(fù)合材料的加工提供了一種有價(jià)值的參考。
          相關(guān)產(chǎn)品：
          HOF-1	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-2	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-3	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-4	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-5	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-6	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-8	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-7,9,10	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-11	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-100	氫鍵有機(jī)骨架材料
          "HOF-14
          HOF-102"	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-BTB	氫鍵有機(jī)骨架材料
          HOF-TCBP;X-Ph-1	氫鍵有機(jī)骨架材料
          TTBI;T2-γ	氫鍵有機(jī)骨架材料
          CPHAT-1a	氫鍵有機(jī)骨架材料
          X-TTF-1;X-PyQ-1	氫鍵有機(jī)骨架材料
          TCF-1	氫鍵有機(jī)骨架材料
          TCF-2	氫鍵有機(jī)骨架材料
          TCF-3	氫鍵有機(jī)骨架材料
          PFC-1;HOF-101	氫鍵有機(jī)骨架材料
          以上資料來(lái)自小編zhn2021.09.08



          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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