在過去的幾十年中，隨著不斷增長的能源需求，鋰電池被廣泛地研究。例如便攜式電子設(shè)備、電動汽車和電網(wǎng)等。但是，基于鋰離子插入/脫離機(jī)理的鋰離子電池已達(dá)到容量**，無法滿足目前**電子設(shè)備的需求。近年來，具有高容量活性硫陰極的鋰硫(Li-S)電池引起了全世界越來越多的關(guān)注，硫陰極具有許多獨(dú)特的優(yōu)勢，包括地球資源豐富、環(huán)境友好和價格低廉等。因此Li-S電池已成為未來有前景的能源系統(tǒng)之一。

盡管Li-S電池具有相當(dāng)大的優(yōu)勢，但其實(shí)際應(yīng)用受到多個問題的限制，包括硫的電導(dǎo)率低以及多硫化鋰的溶解和關(guān)閉行為，這會導(dǎo)致容量下降和循環(huán)壽命縮短。

基于此，蘇州大學(xué)化工與環(huán)境工程學(xué)院的嚴(yán)鋒教授通過靜電紡絲制備了基于聚離子液體(PIL)的核殼結(jié)構(gòu)納米纖維，聚(吡咯)@聚(離子液體)-聚丙烯腈(PPy@PIL-PAN)，所制備的PPy@PIL-PAN納米纖維被用作Li-S電池的功能夾層。研究發(fā)現(xiàn)PIL陽離子骨架可以選擇性地吸附電解質(zhì)中的多硫化物，有助于**穿梭效應(yīng)和穩(wěn)定的硫電化學(xué)（如圖1）。

圖1. PIL陽離子骨架可以選擇性地吸附電解質(zhì)中的多硫化物

作者通過靜電紡絲包含PDDA-TFSI和PAN的溶液，然后在0 °C進(jìn)行吡咯的表面聚合，可以合成PPy@PIL-PAN納米纖維（圖2）。PPy@PIL-PAN納米纖維的S 2p和N 1s的XPS光譜如圖3A、B所示，圖3C?E顯示了PAN、PPy@PAN和PPy@PIL?PAN納米纖維的FESEM圖像，PPy可以增加其在電池運(yùn)行過程中的穩(wěn)定性。通過將這些納米纖維浸入DOL/DME電解質(zhì)中五個月，來進(jìn)行溶脹測試，發(fā)現(xiàn)PIL-PAN纖維膨脹，而PPy@PIL?PAN納米纖維保持完整。以0.1 C的速率經(jīng)過200次循環(huán)后，PPy@PIL-PAN中間層保持形態(tài)均勻，表明PPy@PIL-PAN中間層在充放電過程中可以保持穩(wěn)定（圖4）。

圖3. (A,B) PPy@PIL?PAN納米纖維的S 2p和N 1s XPS譜，(C?E) PAN、PPy@PAN和PPy@PIL?PAN納米纖維的FESEM圖像

圖4. 對PIL-PAN、PPy @ PIL-PAN進(jìn)行溶脹測試、以0.1 C的速率經(jīng)過200次循環(huán)后FESEM圖像

作者將制備的納米纖維用作功能性中間層，對具有不同中間層和無中間層的S陰極的電化學(xué)性能進(jìn)行了測試。實(shí)驗(yàn)表明具有PPy@PIL-PAN中間層的S陰極表現(xiàn)出更高的還原峰強(qiáng)度、放電容量、電荷轉(zhuǎn)移以及更穩(wěn)定的性能（圖5）。為了進(jìn)一步驗(yàn)證基于PIL的中間層**了多硫化物的擴(kuò)散，使用制備的H形電泳池進(jìn)行了滲透測量（圖6）。并利用結(jié)合能（E_b）評價了PIL對多硫化物的吸附性能，研究人員發(fā)現(xiàn)在多硫化物與PIL配位后表現(xiàn)出穩(wěn)定的吸附和均勻的電荷分布（圖7）。

圖6. 多硫化物的滲透測量

總之，本文通過靜電紡絲成功制備了PPy@PIL-PAN納米纖維，隨后用吡咯進(jìn)行表面聚合。PPy@PIL-PAN納米纖維可以與S陰極緊密接觸，提供通過陰極和多硫化物的電子路徑，并表現(xiàn)出對多硫化物的強(qiáng)吸附性，從而有助于**穿梭效應(yīng)。這項(xiàng)工作為基于PIL的功能夾層以改善Li-S電池的性能提供了一種新的思路。

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.0c03754

原文作者：

Yin Hu, Ji Pan, Qi Li, Yongyuan Ren, Haojun Qi, Jiangna Guo, Zhe Sun and Feng Yan

DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c03754

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