利用三苯基膦氧（TPPO）受體的打斷共軛作用和誘導(dǎo)效應(yīng)，與螺[吖啶-9,9'-芴]（SFA）一同構(gòu)建具有主體特性的藍光TADF材料xSFACPO。通過改變SFA的數(shù)量對其位阻和分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移作用進行調(diào)控，從而優(yōu)化其主體和TADF性能。結(jié)果表明，在黃光客體的RISC效率明顯高于藍光客體時，二元白光器件的性能取決于藍黃光客體間的三重態(tài)能量傳遞效率。因此，盡管其發(fā)光效率**，但具有最高主體特性的SSFAPO實現(xiàn)了EQE超過25%、功率效率（Power Efficiency, PE）超過80 lm W-1的全TADF WOLED。

工作表明，利用膦氧基團的打斷共軛效應(yīng)，可在改變受體數(shù)量（1-3個）來調(diào)節(jié)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（Intramolecular Charge Transfer, ICT）作用強度的同時，基本不改變發(fā)光顏色（Chem. Mater., 2016, 28, 5667-5679）。

因此，他們以具有螺環(huán)結(jié)構(gòu)的SFA和四面體構(gòu)型的TPPO分別作為給受體構(gòu)建藍光TADF體系xSFAPO，其中SFA和TPPO具有相似的體積和位阻，從而進一步增強了主體特性。實驗結(jié)果表明，xSFAPO的RISC效率（?RISC）和光致發(fā)光量子產(chǎn)率（?PL）與SFA數(shù)量成正比。這是由于增加SFA給體數(shù)量，增強了ICT作用。因此，xSFAPO的TADF性能的順序為SSFAPO < DSFAPO < TSFAPO。

同時，SFA的大位阻效應(yīng)可以****分子間相互作用導(dǎo)致的猝滅。盡管SSFAPO的SFA數(shù)量少于DSFAPO和TSFAPO，但通過其不對稱分子結(jié)構(gòu)和SFA與TPPO相似的位阻效應(yīng)，SSFAPO展示出相當?shù)?*分子間猝滅效應(yīng)的能力。更為重要的是，DSFAPO和TSFAPO的TPPO基團被更多的外圍SFA基團包裹，這顯然不利于基于分子間電荷交換的三重態(tài)Dexter能量傳遞。相反，SSFAPO中同時暴露的給受體基團則促進了與黃光客體間的Dexter能量傳遞。因此，xSFAPO的主體特性的順序為SSFAPO > DSFAPO > TSFAPO。在二元共摻DBFDPO:30%xSFAPO:0.5% 4CzTPNBu白光薄膜中xSFAPO的濃度遠高于黃光客體4CzTPNBu，同時，4CzTPNBu的RISC效率又遠高于xSFAPO。

那么，為了更好地利用三重態(tài)激子，應(yīng)增大4CzTPNBu對三重態(tài)激子的利用。瞬態(tài)熒光光譜測試表明，4CzTPNBu發(fā)光光譜中源于三重態(tài)激子的延遲熒光（Delayed Fluorescence, DF）組分比例與xSFAPO主體性質(zhì)成正比，即SSFAPO > DSFAPO > TSFAPO（見圖）。其中，BFDPO:30% SSFAPO:0.5% 4CzTPNBu薄膜中SSFAPO與4CzTPNBu對源于單重態(tài)的瞬時熒光（Prompt Fluorescence, PF）和DF的貢獻分別達到了86%和90%，展現(xiàn)出**的激子利用互補性。同時，SSFAPO對三重態(tài)激子的適度利用則緩解了4CzTPNBu上發(fā)生的三重態(tài)濃度猝滅。因此，BFDPO:30% SSFAPO:0.5% 4CzTPNBu的光致發(fā)光和電致發(fā)光量子效率分別達到了95%和25%，明顯高于基于DSFAPO和TSFAPO的白光體系。

相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202011169）上。

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黃光TADF分子BP-PXZ

黃光tCz-BP-PXZ

黃光tCz-PhBP-PXZ

基于三嗪并三氮唑的熱活化延遲熒光材料

pDTCz-3DPyS

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綠光TADF分子   

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TB-3PXZ

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DACT-II

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小編zhn2022.01.22