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          pg電子官方生物提供天藍光TADF分子TCzDFTPPO和TtBCzDFTPPO的定制合成：利用氫鍵優(yōu)化白光熱激發(fā)延遲熒光體系中的電荷轉(zhuǎn)移激子分配的相關(guān)研究
          
						
          
							發(fā)布時間：2022-01-22     作者：zhn   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						

          熱激發(fā)延遲熒光（Thermally activated delayed fluorescence, TADF）材料及其有機電致發(fā)光二極管（Organic light-emitting diodes, OLED）因其兼顧**激子利用效率、低成本和環(huán)境友好的特點而受到廣泛關(guān)注，并取得了突飛猛進的發(fā)展。
          科研人員通過在藍光TADF分子中引入氟原子構(gòu)建分子間氫鍵網(wǎng)絡和電荷轉(zhuǎn)移（Charge transfer, CT）通道，進而引入位阻基團微調(diào)CT作用強度，實現(xiàn)了定域和離域CT激子的平衡，進而獲得了EQE超過20%且白光色純度和穩(wěn)定性高的全TADF WOLED。
          多數(shù)TADF材料是具有給受體（Donor-Acceptor, D-A）結(jié)構(gòu)的有機分子，具有強的分子內(nèi)和分子間CT效應。CT效應促進了反向系間竄躍和延遲熒光（Delayed fluorescence, DF）發(fā)射，是TADF材料和器件利用三重態(tài)激子發(fā)光的基礎(chǔ)。這兩種CT效應分別產(chǎn)生了定域和離域CT激子。就互補色WOLED中的藍光TADF分子而言，前者具有強的空穴-電子耦合，有利于實現(xiàn)快速**的激子輻射及**的發(fā)光顏色調(diào)控，但在藍-黃光能量傳遞過程中往往伴隨嚴重的能量損失；后者的空穴-電子耦合則明顯減弱，不利于激子輻射發(fā)光，但可以通過載流子遷移和直接俘獲等方式**增強黃光發(fā)射，但同時降低了白光色純度和穩(wěn)定性。顯然，如果能夠?qū)⒍ㄓ蚝碗x域CT激子的優(yōu)勢整合起來，有望兼顧器件效率和白光色純度。
          該研究團隊以咔唑或叔丁基咔唑為受體，以三苯基膦氧為給體，進而在橋接苯基上對稱地引入兩個氟原子，構(gòu)建了兩種天藍光TADF分子TCzDFTPPO和TtBCzDFTPPO。
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          單晶堆積結(jié)構(gòu)顯示，處于分子對稱軸上的兩個氟原子**形成了分子間氫鍵網(wǎng)絡。同時，膦氧受體外突的構(gòu)型和更大的位阻導致分子間相互作用的局部差異性，從而提高了氫鍵網(wǎng)絡的穩(wěn)定性，使之在薄膜狀態(tài)下得以保持。基于TCzDFTPPO三聚體的TDDFT擬合結(jié)果表明強的F---H氫鍵作用導致三聚體的最高被占軌道（Highest occupied molecular orbital, HOMO）和**未被占軌道（Lowest unoccupied molecular orbital, LUMO）分別處于兩個遠離的分子上，從而形成高度離域的CT激發(fā)態(tài)。
          同時，分別利用叔丁基的推電子作用和位阻效應，增強TtBCzDFTPPO的分子內(nèi)CT效應，并**分子間CT作用。因此，雖然TCzDFTPPO和TtBCzDFTPPO的激發(fā)態(tài)能級相近，TtBCzDFTPPO的單重態(tài)-三重態(tài)劈裂能（ΔEST）降低約60%，且單重態(tài)激發(fā)態(tài)定域性得到增強，因而躍遷振子強度和輻射躍遷速率明顯增加，發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）也從TCzDFTPPO的35%提高到68%。
          更為有趣的是，當與黃光TADF分子4CzTPNBu共摻時，在低4CzTPNBu濃度下，與TCzDFTPPO相比，TtBCzDFTPPO的自激發(fā)光（Prompt fluorescence, PF）和DF中，藍光成分的比例較高，且壽命變化較小。
          顯然，TtBCzDFTPPO增強的激發(fā)態(tài)定域性避免了過度的藍-黃光能量傳遞，因而，在低4CzTPNBu濃度下能夠限制藍光組分PLQY的下降，獲得了高達90%的白光PLQY。這一現(xiàn)象在器件中也得到驗證。TtBCzDFTPPO的WOLED具有出色的白光質(zhì)量和光譜穩(wěn)定性，其中藍光組分的強度明顯大于基于TCzDFTPPO的對照器件。
          同時，前者的EQE達到22.3%，且在500 cd m-2亮度下仍能保持在19.0%。上述結(jié)果表明**白光TADF體系的開發(fā)需要建立在對分子CT激發(fā)態(tài)合理優(yōu)化的基礎(chǔ)上，尤其是CT激子在單分子和聚集體中的不同行為對多組分白光體系的性能有至關(guān)重要的影響。這一工作為突破TADF技術(shù)在白光器件中的應用瓶頸，推動TADF材料和器件在照明領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化開辟了新的方向。
          相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.201908568）上。本文的**作者為黑龍江大學碩士研究生孫佳南和梁倩倩，通訊作者為許輝教授和魏瑩博士。

          西安pg電子官方生物科技有限公司提供金屬配合物，熱激活延遲熒光(TADF)材料，聚集誘導延遲熒光（AIDF）材料，聚集誘導發(fā)光AIE材料的定制合成
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          具有熱誘導遲熒光的9,10-二氫吖啶共聚物的設計
          5H-茚并[1,2-b]吡啶-5-酮(IP)衍生物，TADF材料
          D-π-A型結(jié)構(gòu)的同分異構(gòu)體IP-6-PhCz
          IP-7-PhCz
          IP-8-PhCz
          IP-9-PhCz
          IP-6-TPA
          IP-7-TPA
          IP-8-TPA
          IP-9-TPA
          咔唑衍生物2,3,5,6-四咔唑-4-氟苯腈(CyFbCz)
          基于雙苯砜為核心受體單元的咔唑類樹枝狀TADF分子
          4,4'-對（3,6-二叔丁基咔唑）二苯基砜(G1)
          4,4'-對-3,6-二(3,6-二叔丁基咔唑)咔唑二苯基砜(G2)
          溫馨提示：僅用于科研
          小編zhn2022.01.22

          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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