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          聚集誘導(dǎo)自由基型光敏劑的分子設(shè)計(jì)及其乏氧
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2020-08-28     作者：happy   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          熒光成像介導(dǎo)的**光動(dòng)力**具有**追蹤靈敏性高、毒副作用低、微創(chuàng)性和可協(xié)同性等優(yōu)勢(shì)在**癥的臨床**中的具有廣泛的應(yīng)用前景。光動(dòng)力（PDT）**本質(zhì)是利用光照射到**組織部位，與滯留在組織中的光敏劑發(fā)生光物理、光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生活性氧物種破壞**結(jié)構(gòu)從而達(dá)到**的目的�；钚匝醍a(chǎn)生的路徑主要分為兩種，以能量傳遞的方式產(chǎn)生II型單線態(tài)以及以電子傳遞的方式產(chǎn)生I型自由基型活性氧。傳統(tǒng)的有機(jī)光敏劑（卟啉、酞菁等）分子結(jié)構(gòu)剛性強(qiáng)，在生理水系環(huán)境中易聚集，導(dǎo)致嚴(yán)重的熒光猝滅以及活性氧效率大大降低，從而難以實(shí)現(xiàn)診療一體結(jié)合。聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）概念的提出為解決困擾人類已久的熒光聚集猝滅（ACQ）問題提供了良好的策略。新型AIE光敏劑材料在**癥可視化****中優(yōu)勢(shì)突出，越來越多的AIE型光敏劑材料相繼被開發(fā)，其活性氧效率更是媲美已臨床化的光敏劑**。然而，大多數(shù)所報(bào)道的AIE型光敏劑主要以II型單線態(tài)氧為主，其嚴(yán)重的氧依賴性不利于其對(duì)乏氧**的長時(shí)及連續(xù)性**。

          華南理工大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)王志明研究員課題組聯(lián)合候建全教授團(tuán)隊(duì)張衛(wèi)杰醫(yī)生課題組針對(duì)這一問題利用激發(fā)態(tài)能級(jí)調(diào)控的思路對(duì)AIEgens的三重態(tài)進(jìn)行調(diào)控：通過在AIEgens中引入“轉(zhuǎn)子型”富電子基元從而**分子運(yùn)動(dòng)以及強(qiáng)化分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）效應(yīng)，激活輻射躍遷和隙間竄越（ISC）通道實(shí)現(xiàn)發(fā)光和活性氧效率的同步提升。富電子基元為聚集體微環(huán)境創(chuàng)造了豐富的電子源，**引發(fā)了高能三重態(tài)對(duì)電子的捕獲從而實(shí)現(xiàn)自由基型活性氧的轉(zhuǎn)變。

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          前期研究成果表明，I型自由基光敏劑由于在細(xì)胞內(nèi)可以利用超氧歧化酶調(diào)節(jié)的歧化反應(yīng)產(chǎn)生豐富的自由基活性氧物種并伴隨著氧氣的循環(huán)利用，可以大大提高細(xì)胞內(nèi)氧氣的利用率從而**地克服乏氧問題。本文選取具有不同三線態(tài)能級(jí)分布特征的苯并噻二唑和萘并噻二唑作為研究基元，以不對(duì)稱分子設(shè)計(jì)策略在其一側(cè)引入轉(zhuǎn)子型的三苯胺和甲氧基三苯胺富電子體以保證分子具有AIE性質(zhì)，而另一側(cè)引入帶正電荷的吡啶鹽電子受體以提高分子的親水性，從而構(gòu)筑具有ICT效應(yīng)的可對(duì)比性紅光及近紅外熒光分子體系。隨著聚集態(tài)的形成且ICT效應(yīng)增強(qiáng)，分子發(fā)光紅移且增強(qiáng)， ISC通道被**激活，聚集導(dǎo)致的活性氧產(chǎn)生效率大大增加�；钚匝醴N類鑒定結(jié)果顯示苯并噻二唑基光敏劑以II型單線態(tài)物種為主，而萘并噻二唑基光敏劑均產(chǎn)生I型自由基型活性氧。通過理論模擬發(fā)現(xiàn)，高活性T2激子的生成可能更容易實(shí)現(xiàn)電子捕獲可能是實(shí)現(xiàn)I型自由基型活性氧的主要原因，長壽命且相對(duì)較穩(wěn)定的T1激子更傾向于以能量傳遞的方式形成II型單線態(tài)氧。體外評(píng)估結(jié)果顯示自由基型光敏劑對(duì)細(xì)胞線粒體和溶酶體具有動(dòng)態(tài)靶向性，且即使在乏氧氛圍下對(duì)細(xì)胞具有良好的殺傷性。成像及**評(píng)估結(jié)果顯示自由基型光敏劑具有良好的體內(nèi)成像及光動(dòng)力**效果。進(jìn)一步對(duì)光動(dòng)力**機(jī)理進(jìn)行深入研究，揭示自由基型活性氧對(duì)細(xì)胞線粒體和溶酶體的雙重協(xié)同破壞機(jī)制是其具有良好光動(dòng)力**效果的主要原因。
          研究者相信，該工作將為**率AIE型自由基光敏劑材料體系的設(shè)計(jì)提供新的思路。相關(guān)論文在線發(fā)表在Adv. Funct. Mater.(DOI:10.1002/adfm.202002057)上。


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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