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          三斜相Na2Ti3O7——鈉離子電池負極的新選擇
          
						
          
							發(fā)布時間：2020-08-28     作者：Giruy   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          自1989年以來，石墨由于其低且穩(wěn)定的鋰嵌入電位（0.01-0.2 V），和高的理論比容量，迅速占領(lǐng)鋰離子電池負極材料的主要市場。鈉離子電池與鋰離子電池具有相似存儲機制，并且具有豐富的資源儲量和低廉的成本，被認為是有希望的下一代電化學(xué)儲能技術(shù)，特別是在對低成本和長循環(huán)壽命有要求的大型儲能電站等領(lǐng)域。然而，在鈉離子電池中，可媲美鋰離子電池中石墨的低電壓負極材料寥寥無幾。鈦基負極材料由于其豐富的晶體結(jié)構(gòu)、Ti3+/ Ti4+合適的氧化還原電對和低成本等優(yōu)勢引起了廣泛的研究。然而，與碳負極的超低電壓相比，大多數(shù)鈦基負極的嵌入電壓平臺通常在0.5?1.0 V。Na2Ti3O7作為鈉離子電池鈦基負極材料中的一個特殊材料，其電位平臺為0.3 V，是所有報道鈦基負極材料里電位**的材料，遠低于常見Na0.66Li0.22Ti0.78O2的0.75V，NaTiO2的0.9 V, Li4Ti5O12的2.1 V等等，這也低于報道的其他鈉離子電池負極候選材料，例如磷，銻，鉍的合金等，因此匹配合適的正極組裝成的全電池，理論上有望輸出更高的工作輸出電壓。然而，目前文獻已經(jīng)報道的Na2Ti3O7材料普遍為單斜相結(jié)構(gòu)，在循環(huán)中通常會經(jīng)歷不可逆的結(jié)構(gòu)變化，容量隨循環(huán)快速衰減，限制了其廣泛應(yīng)用。


          華中科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院李會巧教授及其研究團隊通過改變合成溫度發(fā)現(xiàn)了Na2Ti3O7的另一個新相結(jié)構(gòu)，其在保持低電壓優(yōu)勢下，電化學(xué)性能明顯的提升。不同于以往報道的單斜晶系結(jié)構(gòu)，他們研究發(fā)現(xiàn)Na2Ti3O7的另一個新相結(jié)構(gòu)屬于三斜晶系。相比單斜相Na2Ti3O7，三斜相的Na2Ti3O7化合物通過溫度生長動力學(xué)誘導(dǎo)TiO6八面體發(fā)生扭曲變形，存在“胖矮型”的TiO6八面體，使得層間的Na+傳輸通道呈現(xiàn)更規(guī)則的結(jié)構(gòu)排列。在單斜相Na2Ti3O7中，Na+傳輸通道的層間間隙最窄處為5.96 ?，最寬處為 6.72 ?，考慮整體排列不夠規(guī)則，Na+在層間傳輸不夠通暢，這種層間間隙較大的變化可能會引起 Na1 位點層間相互作用力的減弱。而在三斜相Na2Ti3O7中，Na+傳輸通道的層間間隙最窄處為 6.01 ? ，最寬處為6.47 ?，在 6.01-6.47 ? 較窄的區(qū)間內(nèi)浮動，表現(xiàn)更加通暢的Na+傳輸通道，有助于 Na+在層間較為穩(wěn)定地傳輸。實驗結(jié)果表明，相比單斜Na2Ti3O7，三斜相Na2Ti3O7在保持0.3V低電位平臺的同時其結(jié)構(gòu)可逆性更好。經(jīng)過20圈的循環(huán)后，三斜相Na2Ti3O7提供了94.7％的容量保持率，遠遠超過單斜Na2Ti3O7的25.7％。原位X射線衍射表明，常規(guī)單斜Na2Ti3O7在Na+的插入/脫嵌過程中經(jīng)歷不可逆相變，而新的三斜相Na2Ti3O7在一個完整的循環(huán)后結(jié)構(gòu)能可逆地恢復(fù)，這與其改善的循環(huán)性能較好的符合。得益于三斜相Na2Ti3O7低的嵌鈉電位和良好的結(jié)構(gòu)可逆性，其有望成為高比能鈉離子電池負極材料的新選擇。
          此項研究為Na2Ti3O7的晶體結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能特點提供了新的認識，也為鈉離子電池鈦基負極材料的開發(fā)和設(shè)計提供了新的思路。相關(guān)成果以“A New Triclinic Phase Na2Ti3O7 Anode for Sodium-ion Battery”為題在線發(fā)表在Advanced Functional Materials(DOI:10.1002/adfm.202003733)上。


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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