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          全光譜驅(qū)動(dòng)的Cu2-xS/g-C3N4復(fù)合材料的構(gòu)筑及其提高的光催化CO2還原性能和機(jī)理研究
          發(fā)布時(shí)間:2020-08-28     作者:qiyue   分享到:

          能源的過(guò)度消耗和二氧化碳的大量排放加劇了能源危機(jī)和環(huán)境污染。光催化CO2還原反應(yīng)可以利用光能將CO2氣體轉(zhuǎn)化成其他高附加值的化工原料,從而同時(shí)解決相應(yīng)的能源和環(huán)境問(wèn)題。然而,常用光催化CO2還原的寬帶半導(dǎo)體催化劑,其光吸收范圍窄、光生載流子分離效率較低,導(dǎo)致其CO2還原性能差。g-C3N4作為一種有前景的光催化材料,它穩(wěn)定性較好、容易制取且具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu),被廣泛研究。但是 g-C3N4光譜響應(yīng)范圍不寬,且其光催化反應(yīng)活性仍需要進(jìn)一步提高。而Cu2-xS作為一種寬光譜響應(yīng)的材料,其**光吸收邊可以到達(dá)近紅外區(qū)域,但其光催化載流子分離效率并不高。


          武漢理工大學(xué)張高科教授課題組針對(duì)以上問(wèn)題,通過(guò)將Cu2-xS與g-C3N4進(jìn)行復(fù)合,構(gòu)筑了Cu2-xS/g-C3N4復(fù)合光催化劑。這種方式不僅拓寬了催化劑的光響應(yīng)范圍,而且在Cu2-xS和g-C3N4間形成了緊密的界面接觸,可以為光催化反應(yīng)提供更多的活性位點(diǎn)及促進(jìn)光生載流子的**分離,從而實(shí)現(xiàn)了**全光譜光驅(qū)動(dòng)的CO2還原。相關(guān)成果發(fā)表在近期的Solar RRLDOI:10.1002/solr.202000326)上。

          該研究通過(guò)一步水熱法將Cu2-xS與g-C3N4進(jìn)行復(fù)合,復(fù)合后的Cu2-xS/g-C3N4光催化劑展現(xiàn)了**的光催化CO2還原效果。尤其是在120分鐘的近紅外光的照射下,**比例的Cu2-xS/g-C3N4復(fù)合材料光催化CO2轉(zhuǎn)化為CO和CH4的產(chǎn)量分別達(dá)到101.1μmol g-1和21.0μmol g-1,是Cu2-xS純樣的2.6和6.6倍,而g-C3N4純樣在近紅外光下無(wú)效果。Cu2-xS中的S可以與g-C3N4中的C通過(guò)S-C鍵耦合并且在Cu2-xS和g-C3N4間形成了緊密的界面接觸,進(jìn)而促進(jìn)光生載流子的**分離,為CO2還原反應(yīng)提供更多的活性位點(diǎn)。同時(shí),Cu2-xS/g-C3N4光催化劑對(duì)CO2具有更強(qiáng)的吸附能力,這也為CO2的光催化還原提供了極為有利的條件。Cu2-xS/g-C3N4復(fù)合光催化材料不僅具有**的光催化CO2還原性能,同時(shí)也展現(xiàn)了很高的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,該反應(yīng)體系的反應(yīng)機(jī)理也通過(guò)實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算得到了深入研究。該研究對(duì)于具有**光催化性能的全光譜響應(yīng)的g-C3N4基光催化材料的設(shè)計(jì)、合成提供了參考和借鑒。


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