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          離子液體MOF復(fù)合材料—協(xié)同固定CO2
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2020-09-03     作者：harry   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          金屬有機(jī)骨架(MOFs)是一類具有高表面積、孔結(jié)構(gòu)可調(diào)、結(jié)構(gòu)多樣等特點(diǎn)的**結(jié)晶多孔材料。在MOFs的眾多應(yīng)用中，其作為多相催化劑的載體受到了人們的廣泛關(guān)注。然而，用于催化反應(yīng)的MOFs組分要么是不飽和金屬，要么來自有機(jī)連接物上的活性位點(diǎn)，催化效果并不是特別。因此，將多種催化元素整合到MOFs中協(xié)同工作被認(rèn)為是提高其催化性能的一個(gè)強(qiáng)有力的策略。其中將MOFs的金屬節(jié)點(diǎn)進(jìn)行修飾是一種整合催化元素的策略。將具有催化活性的物質(zhì)包封在MOFs的孔隙中，可以大大增加催化材料設(shè)計(jì)的多樣性。任何與框架結(jié)構(gòu)不相容的催化組分原則上都可以以這種方式固定，其中被包裹的活性物質(zhì)具有可移動的優(yōu)勢，從而多個(gè)催化組分之間實(shí)現(xiàn)潛在催化合作。
          離子液體(ILs)是一種具有熔點(diǎn)低、蒸汽壓力可忽略、熱穩(wěn)定性等特性有機(jī)鹽。其提供了豐富的路易斯酸位點(diǎn)和鹵化物陰離子，顯示出對CO2催化轉(zhuǎn)化體系的催化性能。但是由于均相反應(yīng)體系中ILs呈現(xiàn)液態(tài)，使其分離過程**困難，實(shí)際應(yīng)用受到限制。因此，來自天津工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院分離膜與膜工藝國家實(shí)驗(yàn)室的黃宏亮等人提出使用ILs對MOFs進(jìn)行修飾構(gòu)建多功能催化材料。研究人員選擇ZIF-8作為MOF原型材料，以1-甲基-3-丙基咪唑溴鹽(MPImBr)為**的咪唑離子液體，所制得的IL@ZIF-8(Zn/Co)催化劑可在環(huán)境壓力下催化CO2與環(huán)氧化合物進(jìn)行環(huán)加成反應(yīng)（圖1），其催化性能明顯優(yōu)于催化劑的單獨(dú)組分。


          起初作者對上述材料進(jìn)行了合成以及表征。作者在初始的條件下選擇了無溶劑化學(xué)合成方法合成ZIF-8(Zn)，為了將其它催化組分引入到ZIF-8(Zn)中，在ZIF-8(Zn)構(gòu)建過程中加入不同量的Co鹽或離子液體，得到的材料分別命名為ZIF-8(Zn/Co)、IL@ZIF-8(Zn)和IL@ZIF-8(Zn/Co)，作者為了檢驗(yàn)所得樣品的結(jié)晶度，進(jìn)行了粉末X射線衍射分析(PXRD)，實(shí)驗(yàn)峰與計(jì)算得到的ZIF-8峰吻合良好(圖2a)，確認(rèn)了它們的相純度。在77 K時(shí)測定其氮?dú)馕降葴鼐�來評價(jià)所得催化劑的孔隙率，結(jié)果表明，各種催化組分的引入不會引起ZIF-8框架結(jié)構(gòu)的改變。TEM圖像(圖2c)顯示，ZIF-8(Zn/Co)與ZIF-8(鋅)有一致的晶粒大小和形態(tài)。


          為了驗(yàn)證各種催化組分的成功結(jié)合，作者通過高角度環(huán)形暗電極掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)和相應(yīng)的能量色散X射線(EDX)元素映射進(jìn)行表征（圖3），結(jié)果顯示各種催化組分在MOF中均勻分布。


          通過XPS分析（圖4）表明各種催化組分與MOF存在相互作用。比較了ZIF-8(Zn)和IL@ZIF-8(Zn/Co)樣品對H2O和CO2的吸附。吸附曲線表明IL@ZIF-8(鋅/ Co)的水以及二氧化碳吸收能力較強(qiáng)，這種特性對二氧化碳的吸收非常有益。


          接著，作者比較了它們在環(huán)境壓力下對二氧化碳與環(huán)氧化合物環(huán)加成反應(yīng)的催化活性（圖5）。純ZIF-8(Zn)與環(huán)氧氯丙烷進(jìn)行CO2環(huán)加成反應(yīng)收率中等。與之相比，ZIF-8(Zn/Co)和IL@ZIF-8(Zn)的催化性能有明顯提高。這些結(jié)果表明，引入鈷離子或離子液體分子有利于提高MOFs的催化性能。


          作者研究了離子液體的量對催化性能的影響（圖6）。在合成過程中，通過改變MPImBr甲醇溶液的濃度，制備了三個(gè)離子液體量不同的IL@ZIF-8(Zn/Co)樣品。結(jié)果表明所有的材料都保持了結(jié)構(gòu)的完整性和高表面積，這意味著所有的活性位點(diǎn)都很容易接近。此外，STEM元素圖反映了得到的MOFs中IL含量的增加趨勢，闡明了IL與MOF的復(fù)合物在催化CO2環(huán)加成反應(yīng)中的關(guān)鍵作用

          性Zn(OH)2作為鋅源，方便地控制ILs催化活性物質(zhì)在ZIF-8形成過程中的摻雜得到的催化復(fù)合物。對于ILs的應(yīng)用發(fā)展而言是具有一定的促進(jìn)意義。



          原文鏈接：
          https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/TA/C9TA10409G
          原文作者：
          Yuxiu Sun, Xuemeng Jia, Hongliang Huang, Xiangyu Guo, Zhihua Qiao and Chongli Zhong
          DOI: 10.1039/c9ta10409g
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