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          貴金屬化合物設(shè)及其催化性能
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2020-10-13     作者：wyf   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          貴金屬化合物設(shè)及其催化性能
          貴金屬氯化物(PdCl42-, AuCl4-以及PtCl62-)與FeCl3形成的混合物在水相中的配位結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)來自貴金屬氯化物的Cl-配體可以被Fe3+共享。通過這一配體共享過程，Fe的配位結(jié)構(gòu)由FeCl2(H2O)4-/FeCl3(H2O)3轉(zhuǎn)化為四配位的FeCl4-（圖A）。這一轉(zhuǎn)化過程非常罕見，因?yàn)樵谡l件下FeCl4-只能在高溫或者高濃度Cl-條件下發(fā)生。更重要的是通過共享Cl-配體，Fe與貴金屬離子形成了雙金屬配合物，FexMyClzn-經(jīng)過簡單的化學(xué)還原即可轉(zhuǎn)化為雙金屬團(tuán)簇，并自發(fā)轉(zhuǎn)化為高度有序的金屬化合物（如Pd3Fe），從而實(shí)現(xiàn)了室溫下金屬化合物團(tuán)簇的快速合成。此外，在化學(xué)還原條件下，過量的Fe前驅(qū)體會(huì)同步轉(zhuǎn)化為γ-Fe2O3超薄納米片，并自發(fā)作為載體負(fù)載金屬化合物團(tuán)簇（圖B）。借助上海光源X-射線吸收線站的設(shè)施，利用XAS對(duì)合成材料的配位結(jié)構(gòu)進(jìn)行了解析，證明貴金屬與Fe形成了有序的M3Fe結(jié)構(gòu)，其粒徑約為2 nm。原位吸附CO吸附紅外證實(shí)了該材料以鑲嵌而非表面吸附的形式負(fù)載在納米片，這種負(fù)載方式賦予了設(shè)計(jì)的催化的穩(wěn)定性(圖C)。催化實(shí)驗(yàn)表明，該材料具有的催化活性，每個(gè)Pd原子可以活化106個(gè)C-I鍵以上。同時(shí)，該材料還具有優(yōu)良的穩(wěn)定性，在140 oC下反應(yīng)12小時(shí)仍無明顯Pd團(tuán)聚。值得一提的是本方法可以用于Au, Pt，Rh，Ru和Ir等高催化活性的貴金屬的金屬化合物合成，因而有望用于有實(shí)用價(jià)值貴金屬催化劑的設(shè)計(jì)與制備。
          image.png 
           不同金屬混合物的液相紫外拉曼譜；B) Pd3Fe/γ-Fe2O3-NS 的球差電鏡圖；C）Pd3Fe/γ-Fe2O3-NS 的XAS及CO吸附紅外譜及其結(jié)構(gòu)模型。
          貴金屬化合物相關(guān)產(chǎn)品列表：
          中文名稱
          英文名稱
          分子式
          CASlo
          規(guī)格
          1,1'-二(二苯基
          瞵)二茂鐵二氯化
          鈀(II)
          1,1'-Bis(diphenylphosphino)ferrocene
          palladium(II)dichloride
          PdC12(dppf)
          72287-26-4
          Pd>14.5
          [1,1'-雙(二苯基
          瞵)二茂鐵]二氯化p
          鈀二氯甲烷絡(luò)合物c
          1,1'-Bis(diphenylphosphino)ferrocene-
          alladium(II)dichloridedichloromethane
          omplex
          C34H28C12FeP2PdCH2C12
          95464-05-4
          Pd>14.5
          [1,1'-二(二叔
          丁基瞵)二茂鐵]合t
          二氯鈀(II)
          [1,1'-Bis(di-
          ertbutylphosphino)ferrocene]
          dichloropalladium(II)
          (di-tbpf)PdC12
          95408-45-0
          /
          [1,3-雙(二苯
          基瞵基)丙烷]氯化
          鈀(II)
          [1,3-Bis(diphenylphosphino)propane]
          palladium(II)Dichloride
          PdCl2(dppp)
          59831-02-6
          Pd>18
          1,2-二(二苯基瞵
          基)乙烷二氯化鈀
          (II)
          [1,2-Bis(diphenylphosphino)ethane]
          dichloropalladium(II)
          C26H24C12P2Pd
          19978-61-1
          Pd>18.5
          雙(1,2-雙(二苯
          基瞵)乙烷)鈀
          Bis[1,2-bis(diphenylphosphino)ethane]
          palladium(0)
          C52H48P4Pd
          31277-98-2
          /
          雙(三苯基瞵)醋酸
          鈀
          Bis(triphenylphosphinepalladium)acetate
          C40H3604P2Pd
          14588-08-0
          Pd>14.2
          雙(三環(huán)己基瞵)二D
          氯化鈀
          ichlorobis(tricyclohexylphosphine)
          palladium(II)
          C36H66C12P2Pd
          29934-17-6
          /
          雙(二亞芐基丙酮)
          鈀
          Bis(dibenzylideneacetone)palladium
          C36H66C12P2
          32005-36-0
          Pd>18.5
          三(二亞芐基丙酮)
          二鈀-氯仿加合物
          Tris(dibenzylideneacetone)dipalladiun-
          chloroformadduct
          C52H43C1303Pd2
          52522-40-4
          Pd>20.6
          三(二亞芐基丙酮)
          Tris(dibenzylideneacetone)dipalladiun
          C51H4203Pd2
          51364-51-3
          (52409--22-0)
          Pd>21.5
          三(二亞芐基丙酮)T
          二鈀-氯仿加合物
          ris(dibenzylideneacetone)dipalladium-
          chloroformadduct
          C52H43C1303Pd2
          52522-40-4
          Pd>20.6
          三(二亞芐基丙酮)
          二鈀
          Tris(dibenzylideneacetone)dipalladium
          C51H4203Pd2
          51364-51-3
          (52409-22-0)
          Pd>21.5.
          雙(乙腈)氯化鈀.
          (II)
          Bis(acetonitrile)palladium(II)chloride
          C4H6C12N2Pd
          14592-56-4
          Pd>41%
          雙(苯腈)氯化鈀
          Bis(benzonitrile)palladiumchloride
          C14H10C12N2Pd
          14220-64-5
          Pd>27.7%
          四三苯基瞵鈀
          Tetrakis(triphenyIphosphine)palladium
          Pd[P(C6H5)3]4
          14221-01-3
          Pd>9.2%
          雙(三苯基瞵)二T
          氯化鈀
          rans-Dichlorobis(triphenyl-
          phosphine)Palladium(II)
          |[(C6H5)3P]2PdC12
          13965-03-2
          Pd>15.2%
          雙(三叔丁基瞵)
          化鈀
          Bis(tri-tert-butylphosphine)palladium
          Pd[P(C(CH3)3)3]2
          53199-31-8
          Pd>20.8%
          四(三苯基瞵)鉑T
          erakis(triphenylphosphine)platinum
          Pt(PPh3)4
          14221-02-4
          /
          二(乙酰丙酮)鉑P
          latinumbis(acetyacetonate)
          C10H1404Pt
          15170-57-7
          /
          三苯基瞵氯化鉑
          Dichlorobis(triphenylphosphine)platinun
          PtCl2(P(C6H5)3)2
          15672-07-6
          Pt>24.7%
          順鉑
          Cis-DichorodiamminePlatinu(II)
          Cis-[Pt(NH3)2C12]
          15663-27-1
          Pt≥65%
          二亞硝基二氨鉑
          Dinitrodiammineplatinumanmoniacal
          Pt(NO2)2(NH3)2
          14286-02-3

          腈苯基二氯化鉑
          Bis(benzonitrile)dichloroplatinun(II)
          C14H10C12N2Pt
          15617-19-3
          Pt≥41.3%
          三苯基瞵氯化銠
          chlorotris(triphenylphosphine)rhodiu(I)
          RhCl(P(C6H5)3)3
          14694-95-2

          醋酸銠
          Rhodium(II)acetate
          C6H906Rh
          42204-14-8
          Rh≥39.0%
          醋酸銠(II)二聚
          體
          Rhodiumacetatedimmer
          C4H604Rh
          5503-41-3
          Rh>26.5%
          辛酸銠(II)二聚
          體
          Rhodium(II)octanatedinmer
          /
          73482-96-9
          /
          乙酰丙酮三苯基瞵
          羰基銠《1)
          Acetylacetonatocarbonyltriphenylp
          hosphinerhodium(I)
          Rh(C5H702)(CO)(PPh3)
          25470-96-6
          Rh≥20.9%
          三苯基瞵溴化銠
          Bromotris(triphenylphosphine)rhodium
          C54H45BrP3Rh
          14973-89-8
          /
          四(三苯基瞵)氫
          化銠
          hydridotetrakis(triphenylphosphine)-
          thodium(I)
          C72H60P4Rh
          18284-36-1
          /
          四(三苯基瞵)氫h化銠
          ydridotetrakis(triphenylphosphine)-
          C72H60P4Rh
          18284-36-1
          /
          三苯基瞵羰基氯化C銠
          arbonychilrobis(triphenylphosphine)
          Rh(CO)(P(C6H5)3)2
          13938-94-8
          Rh≥14.9%
          三苯基瞵氯化釕
          Dichlorotris(triphenylphosphine)
          [(C6H5)3P]3RuC12
          15529-49-4
          Ru≥10.5%
          乙酰丙酮釕
          Ruthenium(I)2,4-pentanedionate
          C15H2106Ru
          14284-93-6
          Ru≥*24%
          羰基氯化釕
          Hexacarbonyldi(chloro)
          6C0●C14Ru2
          22941-53-3
          Ru≥39.5%
          三苯基瞵氫化羰基
          Carbony(dihydrido)tris
          Ru(CO)H2(P(C5H6)3)3
          2536-32-1
          Ru≥15.34%
          釕
          |(triphenylphosphine)ruthenium(I)
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