仿酶鐵卟啉配合物同時**催化氧氣還原和析氧反應(yīng)的介紹

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一種仿酶鐵卟啉配合物，是通過分子結(jié)構(gòu)設(shè)計使咪唑配位在鐵卟啉軸向上，成功模擬細胞色素c氧化酶的鐵卟啉中心。發(fā)現(xiàn)，通過引入這種仿酶的軸向咪唑配體，能實現(xiàn)同時**催化氧氣還原和氧氣析出反應(yīng)。這也是目前為數(shù)不多的能同時催化氧氣還原和析氧反應(yīng)的分子催化劑。

研究發(fā)現(xiàn)，當電子能快速傳遞到鐵卟啉中心以及Fe-O2與質(zhì)子有適當?shù)南嗷プ饔昧�時，氧氣還原是一個4e-反應(yīng)過程，產(chǎn)物是水。然而目前大部分報道的鐵卟啉催化劑僅顯示出中等的氧還原催化活性，半波電位小于0.8 V。因此依舊需要設(shè)計更高活性的鐵卟啉分子催化劑。后來有學(xué)者發(fā)現(xiàn)，在自然界中，細胞色素c氧化酶能**催化氧氣還原反應(yīng)和中心鐵卟啉的配位環(huán)境有很大關(guān)系。在細胞色素c氧化酶中，中心鐵卟啉配位了一個來自組氨酸的咪唑基團。并且，已經(jīng)證明，這種在鐵卟啉軸向上連接的咪唑基團可以起到“推動作用”。該作用有利于提高中心金屬電子云密度，利于氧氣和鐵卟啉結(jié)合以及O-O鍵斷裂，從而提高了鐵卟啉催化氧氣還原為水的活性和選擇性。曹睿教授設(shè)計的種仿酶鐵卟啉配合物就具有這種優(yōu)點。并且，這種結(jié)構(gòu)對促進電催化析氧反應(yīng)活性也有很大作用。

在氧氣還原反應(yīng)中，仿酶鐵卟啉配合物的氧氣還原性質(zhì)明顯提升，和無咪唑基團修飾的鐵卟啉配合物相比，半波電位提高了160 mV，電子轉(zhuǎn)移數(shù)接近4。在析氧反應(yīng)中，當電流密度為10 mA/cm2時，仿酶鐵卟啉配合物析氧電位比無咪唑配位的鐵卟啉配合物降低了150 mV。通過理論計算表明，在氧氣析出過程中，軸向咪唑的存在有利于O-O鍵的形成，因此這種分子結(jié)構(gòu)優(yōu)化的鐵卟啉配合物對氧氣析出反應(yīng)也有促進作用。

當該仿酶鐵卟啉催化劑應(yīng)用于堿性鋅-空氣電池中時，顯示出較高的開路電位（1.45 V）。在測試充放性質(zhì)時，其活性能和貴金屬催化劑相媲美。同時，這種仿酶鐵卟啉催化劑在穩(wěn)定性測試中也表現(xiàn)**。

目前為止，很少有分子催化劑能同時**催化氧氣還原和析氧反應(yīng)，并且還沒有金屬卟啉催化劑報道應(yīng)用于鋅-空氣電池領(lǐng)域。此項工作提出了**個基于分子卟啉的鋅-空氣電池催化劑，證明了分子電催化劑在能量轉(zhuǎn)換和存儲方面獨特優(yōu)勢和應(yīng)用前景。

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"D-π-A"結(jié)構(gòu)卟啉光敏劑

亞氨基二乙酸修飾四苯基卟啉光敏劑

2-氫醌-卟啉光敏劑

單臂β-取代卟啉光敏劑

氟化透明質(zhì)酸卟啉光敏劑

四(5-氟尿嘧啶-1-基乙酰氧基苯基)卟啉

meso-四(4-甲氧基-3-磺酸鈉苯基)卟啉

Meso-5,10,15,20-四(4-氨基苯基)卟啉

5,10,15,20-四(4-甲氧羰基苯基)卟啉

5-[4-(2,3-環(huán)氧丙氧基)苯基]-10,15,20-三苯基卟啉

四[4-(2,3-環(huán)氧丙氧基)苯基]卟啉

5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉鈀

5-(4-羥基苯基)-10,15,20-三(4-三甲硅基苯基)卟啉

5-(4'-羥基苯基)-10,15,20-三(4'-三甲硅基苯基)卟啉

四(3-甲氧基-4-羥基苯基)卟啉

meso-四(間烷氧基苯基)卟啉銀配合物

5-(4-羧基苯基)-10,15,20-三(4-甲氧基苯基)卟啉

5,10,15,20-四[4-(2,3-環(huán)氧丙氧基)苯基]卟啉

四(3,4-亞甲二氧基苯基)卟啉鈷

四(4—二甲氨基苯基)卟啉

5-(4-氨基苯基)-10,15,20-四苯基卟啉金屬鹽

四[4-（2，3-環(huán)氧丙氧基）苯基]卟啉

5-(5-甲�；�噻吩)-10,20-苯基-15-萘基卟啉

四(對-甲酰基二茂鐵-3-乙氧基)苯基卟啉

meso-四（4-甲氧基-3-磺酸鈉苯基）卟啉

Meso 四(對羥基苯基)卟啉[T(OH)4PP]

四(對甲氧基苯基)卟啉[T(OCH3)PP]

硝基取代苯基卟啉:TPP(NO2)

TPP(NH2) 氨基四苯基卟啉 

四羧基苯基卟啉

四(3,4-二羥基苯基)卟啉

四(4-羥基-3-苯偶氮基)苯基卟啉

四苯基卟啉腙衍生物

甲�；�-四苯基卟啉(FTPP),

四苯基卟啉鋅

菲并咪唑卟啉

TPP-BSA四苯基卟啉牛血清白蛋白

TPP-COOH 四羧基苯基卟啉

TPP-NH2四氨基苯基卟啉

四苯基卟啉單炔基

四苯基卟啉單巰基TPP-SH

TPP-MAL馬來酰亞胺苯基卟啉

Acrylate-TPP 四苯基卟啉單丙烯酸酯

TPP-NHS活化脂苯基卟啉

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