本文報(bào)道了一種酞菁鈷（CoPc）和鋅-氮-碳（Zn-N-C）串聯(lián)催化劑，能**地將二氧化碳電還原為甲烷。與單獨(dú)的酞菁鈷或鋅-氮-碳相比，這種串聯(lián)催化劑的甲烷/一氧化碳速率比提高了100倍以上。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明二氧化碳**在酞菁鈷上還原為一氧化碳，然后一氧化碳擴(kuò)散到鋅-氮-碳上進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為甲烷。這種串聯(lián)催化策略將二氧化碳到甲烷的復(fù)雜轉(zhuǎn)化分解為在兩種活性位點(diǎn)上進(jìn)行的串聯(lián)反應(yīng)。在這個(gè)串聯(lián)反應(yīng)中，酞菁鈷通過提供CO使鋅-氮位點(diǎn)中鄰位氮上的吸附氫得以保留，從而提高了甲烷的生成速率。 

我們利用ZIF-8前驅(qū)體通過高溫?zé)峤獾玫戒\-氮-碳催化劑。利用HRTEM和HAADF-STEM技術(shù)，確認(rèn)鋅元素以單原子形式分布在碳骨架中，利用X射線吸收譜(XAS)確認(rèn)鋅的化合價(jià)為+2價(jià)，與氮原子的配位數(shù)為4。

圖1。（a） HRTEM和（b）Zn-N-C的HAADF-STEM圖像；（C）Zn-K邊XANES光譜；（d）Zn-K邊EXAFS光譜的傅立葉變換k3加權(quán)χ（K）函數(shù)。

二氧化碳電還原測試結(jié)果表明，CoPc幾乎不具有將二氧化碳轉(zhuǎn)化為甲烷的能力，但能**地將二氧化碳轉(zhuǎn)化為一氧化碳。與Zn-N-C相比，盡管CoPc@Zn-N-C 在-1.1 V后生成 C1的速率更低，但CoPc@Zn-N-C催化劑產(chǎn)甲烷的法拉第效率和電流密度均大幅提高。在一氧化碳電還原測試中，Zn-N-C 和 CoPc@Zn-N-C 具有接近的產(chǎn)甲烷活性。結(jié)合上述結(jié)果，我們推測一氧化碳是二氧化碳轉(zhuǎn)化為甲烷的關(guān)鍵中間體，反應(yīng)分別在兩個(gè)活性位點(diǎn)上進(jìn)行。

圖2。（a） 共法拉第效率，（b）共分電流密度，（c）CH4法拉第效率和（d）不同電極上CO2RR的CH4分電流密度；（e）CH4法拉第效率和（f）不同電極上的CH4分電流密度。

DFT計(jì)算進(jìn)一步表明，CoPc能更**的將二氧化碳轉(zhuǎn)化為一氧化碳，而Zn-N-C具有進(jìn)一步將一氧化碳轉(zhuǎn)化為甲烷的能力。

圖3。（a）CO2電還原為CO，（b）CO在CoPc和zn4上電還原為CH4的自由能分布和優(yōu)化配置。

進(jìn)一步的動(dòng)力學(xué)計(jì)算結(jié)果表明，Zn-N4 位點(diǎn)中鄰位氮上吸附的氫原子*比溶液中的氫離子能更快速地與*CO中間體反應(yīng)，使得 *CO→*CHO的轉(zhuǎn)化能更快地進(jìn)行，**提高了甲烷的生成速率。

圖4。（a） CO、*H的吸附能譜和CO在CoPc和ZnN4上的吸附能譜；（b）C1產(chǎn)率和CH4/CO產(chǎn)率比鋅-氮-碳過光和Zn-N-C；（C）提出了CO2RRto-CH4的反應(yīng)機(jī)理CoPc@Zn-N-C。

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